Corrosion aqueuse

La corrosion sert à désigner l'altération d'un objet manufacturé par l'environnement. Les exemples les plus connus sont les altérations chimiques des métaux dans l'eau — avec ou sans oxygène — telles la rouille du fer...



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  • LA CORROSION AQUEUSE. 4.1 Introduction. La corrosion aqueuse est de nature électrochimique. Elle est caractérisée par la naissance... (source : cefracor)

La corrosion sert à désigner l'altération d'un objet manufacturé par l'environnement. Les exemples les plus connus sont les altérations chimiques des métaux dans l'eau — avec ou sans oxygène — telles la rouille du fer et de l'acier, ou la formation de vert-de-gris sur le cuivre et ses alliages (bronze, laiton). Ces altérations chimiques sont regroupées sous le terme de corrosion aqueuse. Elles sont dues à des effets de plusieurs sortes : dissolution des métaux dans l'eau, apparition de piles électrochimiques, existence de gradients de concentration, aération différentielle ou piqûration. Globalement, la corrosion aqueuse est un phénomène dont l'impact économique est particulièrement important, nécessitant une grande variété de moyens de protections des métaux.

Corrosion généralisée : la dissolution des métaux

La corrosion des métaux consiste principalement en leur oxydation, qui est un «retour à l'état naturel.» Cependant, l'oxydation n'est pas obligatoirement la combinaison d'un élément avec de l'oxygène. D'une manière plus générale, c'est une réaction chimique durant laquelle un composé reconnu cède des électrons.

A titre d'exemple, le fer s'oxyde en présence du dioxygène de l'air pour former de l'hématite (Fe203)  :

\begin{matrix} & \\ 4Fe + 3O_2 & \overrightarrow{\qquad} & 2Fe_2O_3  \\\end{matrix}

peut s'écrire

\begin{matrix} & \\ 4Fe  & \overrightarrow{\qquad} & 4Feˆ{3+} + 12eˆ- \\\end{matrix}
\begin{matrix} & \\ 3O_2 +12eˆ- & \overrightarrow{\qquad} &6Oˆ{2-} \\\end{matrix}

L'hématite peut par conséquent être décrite comme un cristal ionique (Fe3+2, O2-3), ce qui n'est pas particulièrement exact, mais donne une bonne approche du phénomène d'oxydation. Au cours de la réaction, le fer perd des électrons : on dit qu'il est oxydé. L'oxygène gagne par conséquent des électrons : on dit qu'il est réduit.

La corrosion des métaux en milieu aqueux résulte de l'oxydation du métal, mais pas obligatoirement par le dioxygène de l'air qui est dissous dans l'eau : l'oxydation peut aussi se produire avec d'autres espèces chimiques, surtout des ions.

Quand on plonge du fer dans une solution acide (pH < 7), le fer se dissout avec un dégagement de dihydrogène. En réalité, il s'agit là d'une version accélérée de la corrosion en milieu aqueux :

\begin{matrix} & \\ 2Fe  & \overrightarrow{\qquad} & 2Feˆ{3+} + 6eˆ- \\\end{matrix}
\begin{matrix} & \\ 6H_3Oˆ++6eˆ-  & \overrightarrow{\qquad} & 6H_2O + 3H_2 \\\end{matrix}

Les ions Fe3+ passent alors en solution, et peuvent peut-être se combiner avec l'oxygène dissout dans l'eau et former de l'hématite. Cette dissolution est favorisée en milieu acide, mais elle est aussi envisageable dans une solution aqueuse neutre (pH = 7) ou basique (pH > 7) puisque l'eau contient de toutes manières des ions H3O+.

Cette dissolution dans l'eau par oxydation se nomme corrosion généralisée.

L'oxydation peut aussi se produire sans dissolution. A titre d'exemple, l'oxygène réagit avec l'aluminium pour former une couche d'oxyde (alumine Al2O3)  ; si cette couche est compacte et adhérente, elle protège la pièce. On dit que le métal est passivé. Une pièce passivée continue à se dissoudre, mais à une vitesse extrêmement lente, la couche d'oxyde dite «passive» fait un écran. La pièce est par conséquent reconnue comme complètement protégée contre la corrosion.

Diagramme potentiel-pH simplifié du fer à 25 °C

La stabilité du fer dans l'eau dépend :

On peut ainsi tracer un diagramme potentiel-pH (E,  pH), en indiquant les zones de stabilité du fer (Fe), les zones de stabilité de l'ion Fe2+ (ou «ion fer II»), les zones de stabilité de l'ion Fe3+ (ou «ion fer III») et les zones de passivation. Il s'agit par conséquent d'une sorte de «carte», les zones délimitées par des frontières indiquant les couples de valeurs (E,  pH) pour lesquelles une espèce est stable. Ce diagramme porte le nom de diagramme de Pourbaix, et peut être tracé pour l'ensemble des métaux.

Pour savoir si un matériau est adapté à un milieu, il suffit de regarder le diagramme de Pourbaix de ce matériau. Si le couple (E,  pH) se situe dans une zone de stabilité, le matériau est protégé contre la corrosion généralisée.

Corrosion galvanique (pile électrochimique)

Généralités

Exemple de corrosion galvanique pour un assemblage de tôles aluminium et cuivre par un rivet sans isolation. Le potentiel de dissolution de l'aluminium étant inférieur à celui du cuivre, il y a corrosion

Une pile électrochimique est créée quand deux métaux de natures différentes sont mis en contact. Un des métaux s'oxyde et se dissout (anode), alors que sur l'autre métal a lieu une réduction (cathode), et peut-être formation d'une couche de produits de réaction (des espèces chimiques de la solution se diminuent et se déposent, surtout dépôt calco-magnésien). On parle de corrosion galvanique. Ce phénomène explique :

C'est précisément le même type de réactions chimiques qui ont lieu dans une pile d'alimentation électrique, une batterie ou un accumulateur.

Principe

La pile de Volta : le zinc à l'anode est consommé en libérant des électrons qui alimentent le circuit électrique.

Pour avoir une corrosion galvanique, trois conditions sont nécessaires :

  1. Des métaux de nature différentes : C'est la différence de potentiel de dissolution entre les deux métaux qui provoque le phénomène. L'expérience montre qu'il faut une différence de potentiel de 100 mV pour voir apparaître la corrosion.
  2. La présence d'un électrolyte généralement aqueux : La présence d'ions dans le milieu aqueux (exemple : eau de mer), accélère le phénomène. Ce type de corrosion peut aussi exister dans un milieu anhydre mais ionique comme l'ammoniaque liquide.
  3. La continuité électrique entre les deux métaux : Le phénomène diminue particulièrement rapidement en éloignant les deux métaux. Il faut qu'il y ait transfert de charges électriques pour avoir le phénomène de corrosion.

La masse de métal consommé est donnée par la loi de Faraday :

\begin{matrix}
& m & = & \frac{\rm ( 1 ) }{ (96500) }\cdot \frac{\rm A}{n}\cdot & {\rm I}\cdot & {\rm t}
\end{matrix}

L'intensité est fonction de :

\begin{matrix}
& K & = & \frac{\rm ( Surface\ de\ la\ cathode ) }{ (Surface\ de\ l'anode) }
\end{matrix}

K augmente si la surface de la cathode augmente et/ou la surface de l'anode diminue. La corrosion galvanique sera par conséquent particulièrement importante si on a une grande cathode et une petite anode.

Exemple : cas des boîtes de conserve en tôle d'acier étamé

Une tôle étamée (fer-blanc) est une tôle d'acier sur laquelle a été appliquée une fine couche d'étain (Sn) pour la protéger.

Le revêtement peut présenter de légères discontinuités.

En présence d'eau le potentiel de dissolution du couple Fe2+/Fe est plus faible que celui du couple Sn2+/Sn. Il y a par conséquent une très petite anode (Fe) et une très grande cathode (Sn) ce qui entraîne une corrosion galvanique rapide et une perforation de la boîte de conserve.

Corrosion galvanique d'une tôle étamée en milieu aqueux, sur une discontinuité de la couche d'étain, avec création d'une piqûre.

En présence d'acide citrique (habituel dans les liquides alimentaires) par complexation de différents éléments chimiques, la position relative des couples Fe2+/Fe et Sn2+/Sn s'inverse.

Positions relatives des couples Fe2+/Fe et Sn2+/Sn en milieu aqueux et en milieu aqueux + acide citrique (liquide alimentaire).

Il y a par conséquent dans ce cas une grande anode (Sn) et une petite cathode (Fe), et dissolution par corrosion de l'étain. Mais compte tenu du rapport de surface, cette dissolution est extrêmement lente et sur une très grande surface, ce phénomène assurant la durabilité de la boîte de conserve.

Corrosion galvanique d'une tôle étamée dans un liquide alimentaire.

Corrosion par pile de concentration

La corrosion par pile de concentration est un cas particulièrement proche de la corrosion galvanique. La différence tient dans le fait qu'il y a corrosion sur une pièce de même métal. Il n'y a pas couplage de deux métaux de natures différentes. Seule la concentration du fluide qui baigne le métal fluctue en concentration.

Ce type de corrosionse déroule sur une même pièce. Elle a lieu quand la composition du milieu fluctue. En effet, le potentiel électrochimique est déterminé par le couple matériau/milieu, il suffit que l'un des deux fluctue pour que le potentiel fluctue. A titre d'exemple, si une pièce dans un courant d'eau présente une cavité, l'eau dans cette cavité stagne et sa composition évolue avec les réactions chimiques d'oxydo-réduction ; d'autre part, l'eau hors de la cavité est continuellement renouvelée et garde la même composition, on peut par conséquent avoir une pile qui se crée entre la cavité et l'extérieur de la pièce, par conséquent une corrosion accélérée.

On voit ici qu'une même pièce se comportera de manière différente en eau stagnante et en eau mouvante. Si une canalisation présente un coude franc, le liquide hors du coude est moins agité, il stagne, alors que le liquide à l'intérieur du coude est agité, ce qui peut aussi produire une pile.

Corrosion par aération différentielle

Généralités

L'expérience de Ewans

La corrosion par aération différentielle se produit quand un même matériau est en contact avec deux milieux de teneurs en oxydant différentes. A titre d'exemple, si un piquet est planté dans la terre ou la vase, la partie proche de la surface est en contact avec d'avantage de dioxygène que la partie profonde, il peut par conséquent se créer une pile entre la partie profonde et la partie en surface. La corrosion par aération différentielle se rencontre aussi pour les pièces immergées, quand la concentration en dioxygène évolue avec la profondeur. C'est quelquefois le cas des coques de bateaux. La couche d'eau proche de la surface est plus riche en oxygène que les couches profondes. Il peut y avoir corrosion au niveau de la ligne de flottaison.

Le problème d'aération différentielle peut se poser quand une pièce n'est peinte qu'en partie, ou quand la peinture est rayée.

L'effet Evans

L'existence de la corrosion par aération différentielle a été démontrée en réalisant l'expérience suivante :

Deux électrodes en acier strictement semblables sont plongées dans un bain salin (avec du chlorure de sodium par exemple). Ce bain est scindé en deux moitiés par une céramique qui laisse passer les ions mais pas les molécules. Comme pour une pile, les deux électrodes sont reliées par un conducteur électrique. Dans une moitié du bain, on fait barboter de l'oxygène et dans l'autre de l'azote. Un courant électrique apparaît alors, la cathode étant du côté où l'eau est plus riche en oxygène.

Corrosion par différence de concentration

Corrosion d'une tôle d'aluminium immergée par différence de concentration[1]

Le même phénomène est observable pour des différences de concentration d'autres éléments. On aura le même phénomène que pour la pile d'Evans en supprimant le barbotage de gaz et en ayant des concentrations différentes de cations métalliques dans chaque compartiment.

Pour les tôles d'aluminium immergées, c'est la différence de concentration en ion chlorure entre le ménisque (où l'évaporation est plus importante) et l'eau plus profonde qui peut provoquer la corrosion. Le phénomène étant renforcé par le fait que les potentiels de dissolution sont plus importants si la lame d'eau est plus faible[1]. La naissance de corrosion dans ce cas dépend des alliages. L'expérience montre que certains alliages ne présentent pas de corrosion dans ce cas. Cette corrosion est d'ailleurs quelquefois nommée corrosion à la ligne de surface.

Les piqûres

Mécanisme général de la piqûration : pile électrochimique, acidification en fond de fissure et migration d'anions (en particulier d'ions chlorure) dans la piqûre

Généralités

La formation de piqûres est un phénomène de corrosion qui survient quand une pièce est protégée contre la corrosion généralisée par un film passif, fréquemment un oxyde protecteur (par exemple, acier inoxydable ou aluminium).

Il s'agit d'une corrosion située. En surface, on ne voit qu'un petit point, mais en dessous, il y une cavité énormément plus importante. Ceci entraîne à terme la perforation de la pièce et sa fragilisation.

La formation de piqûres est un phénomène d'autant plus redouté qu'il surprend l'utilisateur : ce dernier a pensé à la corrosion généralisée, il pense être protégé, et la trace extérieure de corrosion est presque indétectable.

Mécanisme général

La piqûre débute toujours par une rupture locale du film passif (l'oxyde protecteur constitué sur le métal) fréquemment au droit d'hétérogénéités du métal près desquelles le film est moins stable - par exemple inclusions de type sulfure pour les aciers inoxydables. Par la suite, la propagation est entretenue par deux phénomènes :

- l'intérieur de la piqûre est dépassivé et contient un milieu désaéré, tandis que l'extérieur est passivé et en milieu aéré. Il se crée par conséquent un effet de pile entre l'intérieur et l'extérieur, il s'agit en fait d'une corrosion galvanique située.

- La réduction de l'oxygène hors de la piqûre, sur le métal passif, alimente l'oxydation du métal à l'intérieur, ce qui produit des cations métalliques. Quand la concentration en cations augmente se produit une réaction d'hydrolyse, par exemple pour les aciers inoxydables : Cr 3+ + 3H 2O → Cr (OH) 3 + 3 H+.

On voit que cette réaction d'hydrolyse libère de l'acidité. La production de cations H+ va entraîner la migration d'anions au sein de la piqûre pour rétablir la neutralité électrique, le plus souvent des chlorures, agressifs pour le métal. L'addition de ces deux phénomènes entraîne par conséquent la formation d'un milieu acide et concentré en chlorures, qui à son tour accélère la propagation de la piqûre. Pour les aciers inoxydables, des milieux de pH 0 et de concentration en chlorures d'une mole par litre ont pu être ainsi identifiés dans les piqûres, tandis que le milieu externe était proche de la neutralité (pH 7) et peu chargé en chlorures.

Cependant, au bout d'un certain temps, la corrosion ne s'accélère plus car la cinétique devient contrôlée par la diffusion-migration des anions provenant de l'extérieur, tandis que les chemin à parcourir s'allonge à cause de la croissance de la piqûre.

Cas de l'aluminium

Le phénomène

Schéma simplifié de la corrosion par piqûre d'un alliage d'aluminium suivant Vargel[2]
Coupe d'une piqûre sur un alliage d'aluminium de la famille des 2000, Microscope optique, grossissement ×200

L'aluminium est naturellement recouvert d'une couche de protection, ou couche de passivation. C'est une couche d'oxyde constituée suivant la réaction :

\begin{matrix} & \\ 4Alˆ0 (m\acute{e}tal) + 3 O_2 (gaz) & \overrightarrow{\qquad} & 2Al_2O_3  \\\end{matrix}

La particulièrement forte réactivité de l'aluminium est due à une valeur élevée de l'énergie libre (-1675 kJ)

La piqûration est génèrée par la rupture du film d'oxyde dans un milieu contenant par exemple des ions chlorure (Cl-). La piqûration est influencée par le milieu dans lequel se trouve l'aluminium : acide, nourriture. La composition de l'alliage peut aussi rentrer en ligne de compte. La présence de cuivre dans l'alliage peut par exemple être une cause de piqûration. Cependant, le milieu extérieur est le facteur dominant[3]

Après la rupture du film protecteur, l'aluminium nu devient une anode où se produit la réaction d'oxydation suivante :

\begin{matrix} & \\ 2Alˆ0 & \overrightarrow{\qquad} & 2Alˆ{3+} + 6eˆ-\   \\\end{matrix}

À la cathode sur la surface du métal, nous avons les réactions suivantes :

\begin{matrix} & \\ 3O_2 + 6H_2O + 12eˆ- & \overrightarrow{\qquad} & 12OHˆ-  \\\end{matrix}
\begin{matrix} & \\ 6Hˆ+ + 6eˆ- & \overrightarrow{\qquad} & 3H_2  \\\end{matrix}

Globalement, l'aluminium métal se dissout pour former de l'hydroxyde d'aluminium (fréquemment nommé par erreur alumine dans le langage familier) suivant la réaction :

\begin{matrix} & \\ 4Alˆ0 + 6 H_2O + 3O_2 & \overrightarrow{\qquad} & 4 Al(OH)_3  \\\end{matrix}


Aspect de surface d'un alliage d'aluminium type 7000 avec des piqûres de corrosion. Aspect de surface d'un alliage d'aluminium type 7000 avec des piqûres de corrosion (après décapage) Piqûre (gros plan)
Piqûres avec l'hydroxyde d'aluminium
Piqûre sans l'hydroxyde
Gros plan, la pustule d'hydroxyde d'aluminium est bien visible

Vitesse de propagation de la piqûre

La profondeur de la piqûre augmente rapidement au départ, puis la vitesse d'augmentation ralentit avec le temps[1] :

d=k\sqrt[3]{t}\,\!

En effet, dans le cas d'une piqûre hémisphérique de rayon r parfaite, la quantité de métal dissout pendant un temps t est :

C=\frac{2\pi rˆ3}{3t}\,\!

Les organismes vivants

Nous avons vu que la corrosion résultait de l'interaction entre la pièce manufacturée et l'environnement. Outre les propriétés chimiques et physiques de l'environnement, la présence d'organismes vivants influe aussi sur la corrosion.

En effet, le métabolisme des organismes peut modifier localement la composition chimique à l'interface de la pièce, et par conséquent créer une corrosion située. C'est surtout le cas des bactéries sulfato-réductrices (BSR). Les crustacés, qui se fixent sur les coques de bateaux et les piliers immergés, peuvent aussi poser problème, c'est pourquoi on utilise des peintures anti-fouling.

La protection contre la corrosion peut aussi avoir un impact négatif sur l'environnement, en libérant des substances toxiques. C'est ainsi que les peintures anti-rouille au minium ont été abandonnées. La teneur en zinc due à la dissolution des anodes sacrificielles peut aussi poser problème, c'est pourquoi on travaille de plus en plus vers des solutions de protection cathodiques par courant imposé.

Le problème de l'interaction entre le métal et le milieu vivant se pose aussi dans le cas d'implants et de prothèses, surtout pour les soins dentaires (plombages, couronnes), les prothèses articulaires (par exemple prothèse de hanche), et les broches, plaques et vis posées à titre provisoire ou permanent pour soigner certaines fractures et luxations. On utilise généralement comme matériau des céramiques et du titane.

Phénomènes d'interface

La corrosion est un phénomène d'interface (contact entre la surface de la pièce et l'environnement). Tout ce qui modifie les propriétés de l'interface peut avoir une influence sur la corrosion.

Surtout, la circulation d'eau provoque un renouvellement de la solution, et modifie le transfert des espèces dans la solution (diffusion). La présence de particules (par exemple grains de sable) peut créer une érosion qui raye la couche protectrice (corrosion-érosion). Si on met la pièce en extension, on modifie l'énergie d'interface, par conséquent l'adsorption des espèces, par conséquent les réactions chimiques pouvant avoir lieu (corrosion sous contrainte).

Les méthodes d'étude de la corrosion aqueuse

Etudes en laboratoire

Nous avons vu que les principaux facteurs de la corrosion des métaux en milieu aqueux sont la température, le pH et le potentiel électrochimique, et que la corrosion implique une circulation d'électrons. L'étude de la corrosion va par conséquent se faire par suivi du pH avec un pH-mètre et de la température avec un thermomètre, ou bien en les imposant en maîtrisant la composition de la solution et sa température pour des études ex situ (c'est-à-dire en laboratoire).

Pour le suivi du potentiel, on utilise un voltmètre relié d'un côté à la pièce métallique, et de l'autre à une électrode de référence, généralement une électrode au calomel saturée en KCl (ECS) - en fait, à cause de la précision indispensable, on utilise un appareil nommé «potentiomètre» qui possède d'autres fonctions. Ce montage sert à mesurer le «potentiel d'abandon», c'est-à-dire le potentiel pris naturellement par la pièce étudiée comparé à la solution, on peut ainsi déterminer si la pièce est passivée ou au contraire se corrode. Le suivi du courant sert à mesurer la vitesse de corrosion. Pour cela, il faut une troisième électrode. On utilise ainsi une électrode inerte, par exemple en graphite ou en platine.

Outre ces méthodes passives, on peut imposer un potentiel ou un courant et voir comment le dispositif se comporte. En effet, les phénomènes de corrosion mettent en œuvre des réactions d'oxydo-réduction, mais également des phénomènes de diffusion et d'adsorption. On peut modéliser la relation entre le courant de corrosion et le potentiel par un circuit RLC ; ainsi, en envoyant des perturbations sinusoïdales et en regardant la réponse du dispositif, on peut définir une impédance Z, et déduire de cette impédance les phénomènes qui ont lieu.

Pour simuler la circulation d'eau, on peut évidemment employer une pompe pour créer un flux laminaire, mais on peut aussi faire tourner la pièce, la vitesse de rotation symbolisant la vitesse de circulation de l'eau. On s'éloigne ainsi des conditions «réelles», mais par contre, on maîtrise mieux la vitesse, et on peut ainsi envoyer des perturbations sinusoïdales à la vitesse de rotation et déterminer une impédance de rotation (c'est-à-dire regarder la variation de potentiel et de courant selon la variation de la vitesse), ce qui donne accès à d'autres paramètres, surtout à ce qui concerne la diffusion dans le liquide.

Les techniques perturbatoires ont un inconvénient majeur : il faut imposer les conditions de potentiel au dispositif, par conséquent, il ne se comporte pas de manière «naturelle». Pour éviter cela, on peut mesurer les fluctuations naturelles du potentiel et du courant, ce qu'on nomme le «bruit électrochimique», et en déduire de même une impédance.

Les méthodes ci-dessus sont globales, elles donnent des valeurs moyennes sur la pièce. Or, on sait que les phénomènes de corrosion sont fréquemment situés. Pour mesurer le potentiel, on peut utiliser une électrode ayant la forme d'une fine aiguille et faire une cartographie de potentiel. On peut ainsi détecter des zones anodiques et des zones cathodiques sur une pièce, par exemple dans les phénomènes de piqûration. Cette technique est nommée SRET (scanning reference electrode technique), ou SVET (scanning vibrating electrode technique) si la pointe vibre.

Certains phénomènes produisent des sons, par exemple la création de bulles d'hydrogène. On peut aussi faire un suivi de corrosion en enregistrant ces sons.

Suivi in situ

Il est aussi indispensable de suivre la corrosion sur des installations industrielles ou portuaires, afin d'effectuer de la maintenance préventive et d'éviter les accidents. Outre l'inspection visuelle, on peut suivre in situ l'évolution du potentiel et ou du courant et en déduire l'état de la pièce. Mais on peut aussi utiliser des mesures macroscopiques, comme des mesures d'épaisseur de pièces (pièces fonctionnelles ou témoins de corrosion). On peut aussi chercher des cavités (par exemple des piqûres) avec des ultrasons.

Protection contre la corrosion aqueuse

Pour protéger les métaux corrodables mouillés, on a le choix d'isoler ces métaux de l'eau avec de la peinture, de les recouvrir de matière plastique ou d'effectuer une oxydation anodique chromique colmatée (alliage d'aluminium seulement). On peut aussi utiliser la Protection cathodique soit avec une anode sacrificielle dite anode réactive, soit en utilisant un dispositif à courant imposé.

Annexes

Bibliographie

Références

  1. Corrosion de l'aluminium, Christian Vargel, 2d. Dunod 2002, ISBN 2-10-006569-6
  2. Le comportement de l'aluminium et de ses alliages, Christian Vargel, Dunod 1979, ISBN 2-04-010078-4
  3. Aluminium Viewed from Within, D. Altenpohl, Aluminium-Verlag, Düsseldorf, 1982, ISBN 3-87017-138-3

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